鎢酸鉍超薄二維結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)增加的光催化還原CO2性能
近日，謝毅教授課題組在原子級(jí)厚二維超薄結(jié)構(gòu)的制備及應(yīng)用領(lǐng)域取得新進(jìn)展。該結(jié)果發(fā)表在 Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.201506966上。
人工光合作用，即常溫常壓下利用太陽光將二氧化碳和水直接轉(zhuǎn)換成有價(jià)值的燃料，一直被視為同時(shí)解決能源和環(huán)境問題的最有前途的策略之一。近年來，一些研究表明少數(shù)硫化物、磷化物和氮化物具有光還原CO2活性，但這些材料容易發(fā)生光腐蝕而失去活性。相比之下，氧化物基半導(dǎo)體具有較強(qiáng)的熱力學(xué)穩(wěn)定性，適于太陽光還原CO2。該工作首次構(gòu)建了一個(gè)氧化物基半導(dǎo)體的超薄二維結(jié)構(gòu)的材料模型，它不僅能提供豐富的催化活性位點(diǎn)，而且具有良好的二維電導(dǎo)率和優(yōu)越的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。以Bi2WO6為例，通過制備Bi-油酸根層狀雜化中間體得到正交相Bi2WO6原子級(jí)厚二維結(jié)構(gòu)。得益于原子級(jí)厚度，Bi2WO6二維超薄結(jié)構(gòu)能夠吸附3倍于塊材的CO2吸附量，且具有更高的光吸收能力。第一性原理計(jì)算顯示，相對(duì)于塊材，正交相Bi2WO6二維超薄結(jié)構(gòu)的態(tài)密度在費(fèi)米面附件有顯著的增加，這有利于載流子的傳輸。時(shí)間分辨熒光光譜顯示Bi2WO6二維超薄結(jié)構(gòu)中載流子壽命為83.2 ns, 遠(yuǎn)大于塊材的14.7 ns，這證實(shí)了超薄結(jié)構(gòu)有利于降低電子-空穴復(fù)合速率。光還原CO2的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明 Bi2WO6二維超薄結(jié)構(gòu)做催化劑時(shí)甲醇生成速率為75 μmol g-1 h-1，比塊材高出125倍，且穩(wěn)定性良好。該工作為設(shè)計(jì)高效的光催化還原CO2催化劑提供了新的思路。
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