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近日,合肥微尺度物質科學國家實驗室、化學與材料科學學院曾杰教授研究組在金屬-硫化物異質結構的合成與生長機理研究方面取得重要進展。研究人員通過在一步合成法中引入不同的金屬前驅體,分別實現(xiàn)了Pt-Cu2S、CuPt和CuPt-Cu2S 等納米晶體的可控合成,并成功調(diào)控了它們在催化反應中的活性和選擇性。該成果以“One-step Synthesis of Hybrid Nanocrystals withRational Tuning of the Morphology”為題發(fā)表在《納米快報》上 [Nano Lett. 2014, 14, 6666-6671],論文的第一作者是2014級博士生桑煒。
半導體與貴金屬形成的復合納米材料不僅兼具半導體和貴金屬材料各自的本征特性,而且還具有因兩者間的界面和交錯的能帶結構而產(chǎn)生的單獨組分所不具備的特征和功能。曾杰教授課題組基于特色的可控制備手段,從晶體生長的基本理論出發(fā),通過選擇具有不同還原電勢的Pt的前驅體以及含硫配體,調(diào)節(jié)Pt與Cu的相對還原順序,制備出具有不同形貌以及不同元素分布的金屬-硫化物異質結構納米晶,為制備金屬-半導體異質結構納米晶提供了簡單快捷的方法。此外,研究人員還深入探究了Pt-Cu2S、CuPt和CuPt-Cu2S在肉桂醛加氫反應中的催化性能。通過對CuPt和CuPt-Cu2S催化產(chǎn)物的對比,發(fā)現(xiàn)使用CuPt-Cu2S的反應有更高的轉化率,這表明催化劑的界面效應有助于提高催化劑的活性。而通過對比Pt-Cu2S和CuPt-Cu2S的催化產(chǎn)物,Pt-Cu2S只生成苯丙醇,CuPt-Cu2S可以生成更多的氫化肉桂醛,這一現(xiàn)象表明合金的協(xié)同效應對提高催化劑的選擇性有著重要作用。該研究通過調(diào)控催化劑的空間構型和組分分布實現(xiàn)了對催化劑性能的調(diào)控,對設計和開發(fā)實用高效的納米催化劑具有指導意義。
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Pt-Cu2S、CuPt和CuPt-Cu2S在肉桂醛加氫反應中的催化性能對比圖
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該項研究得到了科技部青年973計劃、國家自然科學基金、中國科學技術大學創(chuàng)新團隊培育基金等項目的資助。
論文鏈接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/nl503343n
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